随着智能电子和物联网时代的到来，微型储能设备在柔性可穿戴健康监测器件、机器人和植入式医疗传感器等领域逐渐发挥重要作用。其中，微型超级电容器（MSCs）是一类电极在同一平面内呈周期性叉指状图案排列的储能设备，具有功率密度高、循环寿命长和电子/离子扩散路径可控等优势。3D打印技术可以实现电容器电极的几何形状精确定制，获得高度集成的MSCs储能器件，较大程度节约成本。然而，MSCs的规模化应用仍严重受限于可适用3D打印的高性能可印刷电极材料墨水。Ti₃C₂T_x-MXene在水溶剂中具有的良好的分散性和优异的物理化学性质，可作为3D打印墨水制备MSCs。然而，寻找不含添加剂的环保水性Ti₃C₂T_x-MXene基油墨，并防止MXene纳米片在高浓度油墨中严重堆叠团聚，仍然是重大挑战。针对该问题，必威官方首页官网材料与先进制造学院李娜教授课题组联合必威官方首页官网生物与医学工程学院许建雄教授，温州大学王正军博士开发了一种无添加剂、高度可印刷、粘度可调且环保的MXene/碳纳米管（CNT）复合墨水。优化后的复合油墨可以通过3D打印技术在柔性基材上迅速构筑叉指结构微电极，展现出优异的集成灵活性。相关工作以“Additive-Free Ti₃C₂T_x MXene/Carbon Nanotube Aqueous Inks Enable Energy Density Enriched 3D-Printed Flexible Micro-Supercapacitors for Modular Self-Powered Systems”为题于2025年3月发表在中国英文科技期刊《碳能源》（《Carbon Energy》，中科院一区，IF=19.5）上。论文通讯作者是必威官方首页官网李娜教授、许建雄教授，温州大学王正军博士，第一作者是必威官方首页官网材料科学与工程学院2022级硕士研究生周云龙。

图1 微型电极和电容器的制备及应用示意图：（a）MXene/CNT复合墨水的制备过程;（b）微型电极的3D打印工艺;（c）微型电容器的模块化自供电系统应用

首先通过LiF和HCl溶液选择性蚀刻Ti₃AlC₂ MAX前驱体来制备单层Ti₃C₂T_x MXene纳米片。在无添加剂情况下，将单层MXene悬浮液与多壁CNT均匀分散混合制备MXene/CNT复合油墨（图1a）。随后，将商用银浆与Ti₃C₂T_x MXene/CNT复合油墨分别转移到不同注射器中，并依次从针头挤出以构建叉指图案电极（图1b）。之后，将PVA/H₂SO₄凝胶电解质浇筑在电极表面以制备3D MXene/CNT MSCs。通过3D打印构建的叉指对称MSC表现出优异的面电容（1249.3 mF cm^-2）、卓越的能量密度（111 μWh cm^-2@0.4 mW cm^-2）和高功率密度（8 mW cm^-2@47.1 μWh cm^-2）。此外，将3D MXene/CNT MSCs与水凝胶传感器和硅太阳能电池连接构筑自供电集成系统并用于生物信号监测（图1c）。这项工作为理解CNT在MXene/CNT墨水中的作用提供了思路，同时为制备用于高性能MSC的3D打印的环保型MXene基油墨提供了一种新方法，有助于开发小型化、柔性和自供电的可打印电子微系统。

这项工作得到了国家自然科学基金（52174247，52477213，52401244和22302066）、湖南省科技创新计划（2022RC1088）、湖南省自然科学基金（2023JJ40255）、浙江省自然科学基金（Q24B020025）和湖南省教育厅科研基金（22B0599和23A0442）的支持。

论文链接：https://doi.org/10.1002/cey2.698